近年来，福州大学赖跃坤教授团队一直致力于仿生特殊浸润性材料设计构建及多相分离和可穿戴传感器件方面工作研究，特别是水下和湿环境下的高效凝雾吸湿集水材料或防水防污传感器件的长效运动监测及灵敏预警(Adv. Mater. 2022, 34, 2204581; ACS Nano 2022, 16, 18018; Nano-Micro Lett. 2022, 14, 61; Adv. Funct. Mater. 2023, 33(49), 2301127; 2023, 33(33), 2302038; 2023, 33(5), 2210730; Chem. Soc. Rev., 2023, 52, 473; Matter 2023, 6, 3509; Adv. Fiber Mater. 2023, 5, 1505; Adv. Funct. Mater. 2024, 34, 2308974; SmartMat 2024, 5, e1247; Adv. Sci. 2024, 11, 2305839; Nano Lett. 2024, 24, 2629; Nature Commun. 2024, 15, 1586)。
湿度传感器作为一种可穿戴式呼吸监测设备受到了广泛关注。呼吸在维持生命和健康中起着至关重要的作用，湿度作为呼吸最明显的指标，通过无创、非接触的湿度监测可以快速、方便地评估个人健康体征。然而，
传统的湿度传感器在灵活性、灵敏度和耐用性方面仍然存在问题，因此迫切需要开发具有高灵敏度、高拉伸性和耐环境性的湿度传感器作为呼吸监测应用。
为解决这一问题，
福州大学赖跃坤教授团队以
聚乙烯醇（PVA）和聚丙烯酰胺（PAAm）作为水凝胶骨架材料，利用吸湿性能的LiCl盐与MXene的协同作用，构建了一种高灵敏环境稳定的有机水凝胶湿度传感器。该传感器具有拉伸性高（
>3000%）、灵敏度高（
-103.4%/% RH）、湿度监测范围宽（
40% ~ 85% RH）、响应速度快（响应时间
0.165 s/恢复时间
0.248 s）等优异性能，
在基于水凝胶湿度传感器领域应用中展现出极大的潜力。该研究以题为“Environmental Stability Stretchable Organic Hydrogel Humidity Sensor for Respiratory Monitoring with Ultrahigh Sensitivity”的论文发表在最新一期《
Advanced Functional Materials》上。
【用于呼吸监测的超高灵敏度可拉伸有机水凝胶湿度传感器】
这样研究工作中以MXene纳米片作为湿度传感材料、LiCl作为吸湿材料，丙烯酰胺单体和聚乙烯醇作为水凝胶双网络结构。MXene纳米材料具有较大的比表面积、丰富的表面官能团和优异的金属导电性，在湿度传感领域表现出快速的响应性和广阔的湿度传感潜力。水分子的吸附/解吸作用会影响MXene片间的层间距。随着水分子的吸附，水分子与MXene表面官能团之间形成氢键，MXene片层之间的距离趋于增大，电阻也随之增大，使得MXene材料具有湿度传感能力。
图1. MXene/LiCl/PAAm/PVA有机水凝胶的制备示意图。MXene水凝胶湿度传感器传感机理以及在呼吸监测中的应用。
水凝胶在实际使用过程中面临的另一个问题是机械耐久性，水凝胶在机械损伤后会严重影响其力学性能，缺口的敏感性通常使其无法正常工作。MXene/LiCl/PAAm/PVA有机水凝胶具有优异的机械延展性，并通过有效的能量耗散表现出缺口不敏感性。可以有效地抵抗缺口损伤，实验和仿真结果表明，水凝胶在机械损伤后能有效耗散能量。水凝胶在高温和低温下长时间放置后仍具有优异的力学性能。有机水凝胶展现出低的结晶峰，优异的防冻性能是由于甘油与水和无机锂盐之间形成氢键的协同作用。室温下保存的有机水凝胶几乎没有重量变化，证明了MXene/LiCl/PAAm/PVA有机水凝胶具有良好的环境稳定性，这对于水凝胶的实际长期使用至关重要。
图2. MXene/LiCl/PAAm/PVA有机水凝胶的缺口力学性能测试以及耐温和长期稳定性测试。
实验结果表明，湿度传感器的灵敏度曲线可以划分为两个线性区域（S1: 40-70% RH, S2: 70-85% RH）。在70 ~ 85% RH的高湿范围内，其响应值高达-103.4%/% RH，具有较高的灵敏度和良好的线性关系。在40% RH和70% RH之间测试了湿度连续变化下湿度传感器的循环稳定性。水凝胶湿度传感器在多次循环中表现出稳定的电阻响应，表明其具有良好的动态响应和稳定性。MXene/LiCl/PAAm/PVA水凝胶的潜在湿度传感机理是含有甘油和LiCl的水凝胶具有优异的保湿性和显著的捕水能力。MXene表面富含亲水性基团，吸附的水分子与MXene层上的官能团之间会形成氢键，导致层间距变大，电阻变化。对MXene/LiCl/PAAm/PVA水凝胶在高湿环境下具有快速的水捕获和解吸能力。该传感器在100%应变下对不同湿度水平仍有响应。并且显示了非接触式手指检测的巨大潜力。
图3. MXene/LiCl/PAAm/PVA有机水凝胶传感器的湿度传感性能以及水凝胶的湿度响应机理示意图。
MXene/LiCl/PAAm/PVA有机水凝胶传感器对通过鼻子和嘴的气流进行监测，观察到呼气时电阻的急剧变化，并显示出快速的响应时间。MXene/LiCl/PAAm/PVA有机水凝胶湿度传感器有着宽的有效工作范围，在不同工作距离下均表现出优异的电阻响应性。对不同受试者的呼吸反应曲线。受性别、体型、年龄、健康状况等因素的影响，不同的人呼吸频率不同。易于区分的反应曲线有助于进一步分析不同受试者的呼吸曲线。MXene/LiCl/PAAm/PVA湿度传感器还可以监测不同运动强度下的不同呼吸状态。不同的运动强度会导致呼吸频率和呼吸深度的变化。这些结果表明，湿度传感器可以实时反馈不同状态下的呼吸状况，可以对运动过程中发生的呼吸相关疾病的潜在危险进行预警。
图4. MXene/LiCl/PAAm/PVA有机水凝胶湿度传感器的呼吸性能测试。
睡眠呼吸暂停的发生有时会危及生命，实时监测睡眠过程尤为重要。水凝胶传感器放置在被试口腔上时，可以看到正常呼吸呈现出规律、可重复、平滑的电信号响应。当受试者屏住呼吸模拟呼吸暂停时，观察到一条近乎平坦的电曲线，表明存在睡眠呼吸暂停。该水凝胶传感器可以监测呼吸过程中胸部/腹部机械运动的变化。通过将MXene/LiCl/PAAm/PVA水凝胶置于Ni泡沫和石墨烯纸的两个电极之间组装超级电容器。通过同时输出电压和电阻信号，通过不同部位的不同信号相互印证，监测结果更加准确。以上实验结果表明，该传感器可以检测到人体呼吸过程中的不同部位，对疾病的早期诊断具有重要意义，在简单、实时、快速监测人体健康方面显示出巨大的潜力。
总结：作者采用
LiCl与MXene协同作用，构建了高灵敏环境稳定的有机水凝胶湿度呼吸传感器。该传感器具有优异的力学性能和湿度传感性能，在
水凝胶湿度传感器领域应用中展现出极大的潜力，对医疗领域可穿戴电子设备的发展具有重要意义。
该研究成果以“Environmental Stability Stretchable Organic Hydrogel Humidity Sensor for Respiratory Monitoring with Ultrahigh Sensitivity”为题发表在《Advanced Functional Materials》上。福州大学化工学院倪艺萌和臧雪瑞博士生为论文共同第一作者，福州大学化工学院赖跃坤教授为通讯作者。该项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金项目、福建省杰出青年自然科学基金项目、福建自然科学基金项目等基金项目的资助。
倪艺萌，福州大学博士生，新加坡南洋理工大学联合培养博士。专注于超疏水柔性传感器、导电水凝胶和抗溶胀水凝胶材料的构建等领域的研究。以第一作者和共同第一作者身份在Chem. Soc. Rev.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、J. Mater. Sci. Tech.、ACS Appl. Mater. Interfaces等SCI期刊上发表论文7篇，发明专利1项。
臧雪瑞，中国石油大学（华东）博士生，新加坡国立大学/福州大学联合培养博士。专注于海洋防污机制、耐磨超疏水/亲水防护表面、海底管道安全、冲蚀/腐蚀损伤机制等领域研究，发表国内外著名论文20余篇。以第一作者身份在Materials Today、Advanced Science、Engineering、Chemical Engineering Journal、Petroleum Science等SCI期刊上发表论文7篇，发明专利3项。
赖跃坤，福州大学教授，博士生导师，英国皇家化学会会士，福建省“闽江学者”特聘教授和福建省“百人计划”，致力于超浸润膜材料及环境保护的开发与应用。主持国家重点研发计划、国家基金委国际合作项目、面上项目、福建省杰青和企业等项目课题。以第一或通讯作者在Chem. Soc. Rev.、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、Nat. Commun.、Matter、Adv. Funct. Mater.、Environ. Sci. Technol.和Chem. Eng. J.等高水平期刊发表SCI论文200余篇，他引2万余次，H指数83，2018-2023连续6年入选全球高被引科学家；获授权发明专利38件(国际专利11件)，获侯德榜化工科学技术青年科学奖、中国产学研合作创新奖和教育部高等学校自然科学二等奖；担任国际化工专业期刊Chem. Eng. J.副主编等学术兼职。
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原文链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202402853
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